Nora Berta Unica Ruth Zürn olarak doğan Unica, Berlin-Grunewald'da varlıklı bir ailede büyüdü . Çoğunlukla ortalarda olmayan babası Willkomm Ralph Paul Zürn'e (d. 1900) hayrandı, Afrika'da görevli bir süvari subayıydı (aynı zamanda pek de başarılı bir yazar ve editör değildi), ancak annesiyle, yani üçüncü eşi Helene Pauline Heerdt ile sorunlu bir ilişkisi vardı. Unica'nın ayrıca Horst (d. 1914) adında bir ağabeyi vardı. Unica küçük bir kızken kendisine cinsel istismarda bulunduğunu iddia ediyordu. Ebeveynleri 1930'da boşandı ve kısa bir süre sonra okulu bıraktı.
Zürn , Üçüncü Reich döneminde Alman Film Ajansı Universum Film AG'de (UFA) çalışmaya başladı. Dramaturgluğa terfi etmeden önce steno-daktilograf olarak başladı. UFA tüm Nazi propaganda filmlerini yaparken, Zürn öncelikli olarak ayakkabı ve sigara gibi ürünler için animasyon reklamları oluşturan bir departmanda çalıştı. Nazi propaganda filmlerinin yapımında doğrudan yer almamış ve NSDAP'ye katılmamış olsa da, savaş bitene kadar Nazi politikalarıyla açıkça aynı fikirde değildi. Ulusal film şirketi olmasına rağmen, 1942'de toplama kamplarını anlatan bir yeraltı radyo raporuna rastlayana kadar Naziler tarafından işlenen vahşetlerden, ya da en azından kapsamlarından habersiz olduğu iddia ediliyordu. Aynı yıl, Erich Laupenmühlen adında çok daha yaşlı ve zengin bir adamla evlendi. İlk çocukları Katrin 1943'te, ikinci çocukları Christian ise 1945'te doğdu. 1949'da o ve Erich boşandı ve çocuklarının velayetini kaybetti; bir avukat tutacak parası yoktu ve onlara bakacak imkânı da yoktu.
Zürn, sonraki birkaç yıl boyunca gazete ve radyo oyunları için kısa öyküler yazarak geçimini sağladı ve ressam Alexander Camaro ile romantik bir ilişki yaşadı . Yazarken, Berlin'deki sanatçıların buluşma yeri olan kabare ve caz kulübü Die Badewanne'de zaman geçirdi. 1953'te Camaro'dan ayrıldıktan kısa bir süre sonra, Berlin'deki Maison de France veya Galerie Springer'da (anlatılanlar farklıdır) sanatçı Hans Bellmer ile eserlerinin bir sergisinde tanıştı . Kısa bir süre sonra, onunla Paris'e taşındı ve ortağı ve modeli oldu; en ünlüsü, Bellmer'in Zürn'ü iple sıkıca bağlanmış halde çektiği bir dizi fotoğrafta görüldü. "Unica Tied Up" çalışmalarından biri, Bellmer'in 1959'daki "Doll" sergisinde sergilendi ve zaman zaman Zürn'ü takıntısı olan bebeklerle karıştırıyor gibiydi. Bellmer'in amacı, vücudu bir manzaraya dönüştürmek, konturları değiştirmek ve mide boyunca ek et "göğüsleri" yaratmaktı. Kadın formunun bu şekilde fetişleştirilmesi, gerçeküstücüler arasında iyi belgelenmiştir ve Bellmer, vücudun parçalanmasını bir cümlenin parçalanmasına benzetmesiyle bilinir.
Zürn Paris'te otomatik çizim ve anagramlarla deneyler yapmaya başladı; Bellmer bu konulara uzun zamandır ilgi duyuyordu ve onu bu uğraşları sürdürmeye teşvik etti. Bu ilk eserleri Hexentexte'de (1954) toplandı. 1956 ve 1964 yılları arasında çizimlerinden oluşan dört kişisel sergi açtı ve çalışmaları "Exposition Internationale du Surréalisme"de yer aldı. Çift, şehrin sürrealist ve ilgili sanat çevrelerini sık sık ziyaret etti ve Hans Arp , Victor Brauner , André Breton , Marcel Duchamp , Max Ernst , Man Ray , Joyce Mansour , André Pieyre de Mandiargues ve diğerleriyle tanıştı. 1957'de çocukluğunun fantastik figürü olan "Yasemin Adam" olarak tanımladığı Henri Michaux ile tanıştı . Michaux'ya derinden aşık oldu ve meskalinle yaptığı birçok deneyde ona katıldı. Bu uyuşturucu deneyimleri onun ilk ruhsal krizini tetiklemiş olabilir. Renée Riese Hubert , Büyüteç Aynalar'da Zürn'ün bu sanatçılarla ilişkisini kendi kariyeri bağlamında anlatıyor ve Zürn'ün eserini Bellmer'e atfetmeye karşı uyarıyor: "Zürn'ün Bellmer ile ilişkisi, karşılaşmaları onun yaratıcılığına güçlü bir ivme kazandırmış olsa bile, bir yazar ve grafik sanatçısı olarak başarısını pek açıklayamaz." Bu sanatçılar tarafından katılımı teşvik edilmiş olsa da, eseri yalnızca onların hedeflerinin bir uzantısı değildir.
1960 yılında Zürn psikotik bir dönem geçirdi. Michaux tarafından büyülenip hipnotize edildiğini hissetti, karşısına çıktı ve ona bir şeyler yapmasını emretti. Sonunda hastaneye kaldırıldı ve bundan sonra hayatının geri kalanında dissosiyatif durumlar ve şiddetli depresyon nedeniyle psikiyatri hastanelerine girip çıktı. Bilim insanları artık genel olarak onun şizofren olduğuna inanıyor ve bu, aslında ilk hastaneye yatışı sırasında Karl-Bonhoeffer-Heilstätten'daki doktorların ilk teşhisiydi, ancak daha sonra geri çekildi. Ayrıca şizofreni yerine psikotik özellikler gösteren bipolar bozukluğu olabileceği de öne sürüldü.
İlk hastaneye yatışı ve intihar girişiminden sonra Zürn tekerlekli sandalyede evine döndü ve çizimlerinin ve yazılarının çoğunu yok etti. Daha sonra Saint-Anne psikiyatri kliniğine götürüldü ( Jacques Lacan ile bağlantılıydı ) ve burada doktorlarından biri Antonin Artaud'yu da tedavi eden Gaston Ferdière'di. Akıl hastalığıyla devam eden mücadelesine rağmen Zürn eser üretmeye devam etti ve Michaux düzenli olarak ona sanat malzemeleri getirdi. Psikolojik zorlukları yazılarının çoğuna, özellikle de Der Mann im Jasmin ("Yaseminli Adam") (1971) eserine ilham kaynağı oldu.
Hans Bellmer, 1969'da felç geçirerek felç oldu ve ertesi yıl Zürn'e doktorlarının tavsiyesine göre artık "onun sorumluluğunu alamayacağını" söyledi. Yaklaşık altı ay sonra, Ekim 1970'te, 54 yaşındaki Zürn, akıl hastanesinden beş günlük izinli olduğu sırada Bellmer ile paylaştığı Paris'teki dairenin penceresinden atlayarak intihar etti. Paris'teki Père Lachaise mezarlığına gömüldü . Bellmer, 1975'teki ölümünün ardından, Bellmer'in isteği üzerine onun yanına gömüldü.